צריך להגיד שהחיים האישיים של אנג'לינה ג'ולי די פעילים. לפי כמות השמועות והרכילויות על חייה האישיים ג'ולי משאירה מאחור את כל המהומות של הוליווד.
את בעלה הראשון ג'וני לי מילר, ג'ולי הכירה בצילומי הסרט "האקרים". בעצם הנישואים של ג'ולי ומילר "נמשכו" שנה בלבד, למרות ששניהם מבטיחים בעיתונות שהם שומרים על יחסים חמים ביניהם.
אחר כך ב 5 במאי בשנת 2000 אנג'לינה ג'ולי התחתנה עם בילי בוב טורנטונה. הם הציגו את הקשר שלהם לעיני כל בכל הזדמנות, ג'ולי עשתה קעקוע בכתף השמאלית עם שמו של בעלה (נכון להיום הקעקוע הוסר בלייזר), שניהם נשאו על הצוואר כלי המכיל את דם בן הזוג.
כשהיא נשואה לטורנטונה, ג'ולי מאמצת את בנה הראשון – ילד מקמבוג'י מדוקס.
הנישואים נחשבו לחזקים ביותר, וג'ולי וטורנטוה נחשבו לזוג הלוהט ביותר בהוליווד. אך הנישואים התפרקו במאי 2003.
לסיכום בשנת 2005 קמו שמועות על היחסים בין אנג'לינה ג'ולי וברד פיט. לא פיט ולא ג'ולי לא הפיצו את השמועות ברבים. ב 11 בינואר בשנת 2006 בראיון לעיתון People אנג'לינה ג'ולי הודתה שהיא בהיריון מברד פיט ובכך אימתה את כל השמועות על מערכת היחסים ביניהם.
דרך אגב את הילדה היחידה שהיא ילדה ולא אימצה, היא ילדה בנמיביה (אפריקה) – הבת שילו בעלת תעודת זהות של המדינה הזאת באפריקה. ג'ולי וברד מגדלים יחד 4 ילדים – שני בנים מאומצים מדוקס ופקס, ושתי בנות זכרה ושילו.