את הקריירה שלה אנג'לינה ג'ולי התחילה לבנות עוד בשנת 1982 כשהיא הצטלמה יחד עם אביה בסרט "בחיפוש אחר המוצא". בעצם, לא ניתן לקרוא לה כוכבת בכל הקשור לסרט הזה.
התפקיד הרציני הראשון היה לשחק את קייט ליבי בסרט "האקרים" (1995). ולמרות שהסרט לא בדיוק התפרסם, הוא הופץ ברבים בקלטות וידיאו.
את הפרס הראשון אנג'לינה ג'ולי קיבלה בשנת 1997. ג'ולי קיבלה את "גלובוס הזהב" עבור הסרט "ג'ורג' וולס".
כעבור שנה ג'ולי מקבלת את "גלובוס הזהב" בשנה השנייה ברציפות, עבור הסרט "ג'יאה" – המספר על הדוגמנית המפורסמת ג'יאה קרנדז'י, אשר בסופו של הדבר מתה מאיידס.
שני הסרטים נתקבלו בברכה על ידי הקהל.
למרות שכישרון המשחק של ג'ולי הוערך כבר בתחילת הקריירה שלה, היא הפכה להיות מפורסמת באמת רק בשנת 2001, כאשר על מסכי הטלוויזיה עלה הסרט "לרה קרופט: שודדת הקברים", שבו ג'ולי שיחקה את התפקיד הראשי.
ולמרות שהסרט לדעת הביקורות לא היה מוצלח, הוא הפך את שמה של אנג'לינה ג'ולי למפורסם בכל העולם.
ההכנסות מכל העולם עבור הסרט הזה הביאו סך של 275 מיליון דולר.
בשנת 2005 למסכי הטלוויזיה יוצא הסרט "מר וגברת סמיט", סרטה המוצלח ביותר של ג'ולי נכון להיום. ההכנסות מהסרט הגיעו עד 478 מיליון דולר והוא חיזק את תדמיתה של ג'ולי כשחקנית בסרטי אקשן.
בשנת 2006 אנג'לינה ג'ולי הוצגה ברשימת 100 האנשים המשפיעים ביותר בעולם, רשימה אשר פורסמה על ידי העיתון Time. וברשימת "100 האנשים הכי יפים" שהופיעה בעיתון People, אנג'לינה ג'ולי הוגדרה כאישה הכי יפה בעולם.
בפברואר שנת 2007 צופי הערוץ British Channel 4 היניקו לג'ולי את התואר של סמל סקס של כל הזמנים.