בילדותה ג'ולי לא חלמה להיות רופאה או טייסת ואפילו לא מורה – אלא מנהלת בחברת הלוויות.
ילדותה ונעוריה של ג'ולי היו די קשים – הרזון שלה היה מקור לצחוק מצידם של התלמידים בבית הספר. ובנוסף לכל הצרות, תמיד היה מחסור בכסף במשפחה ההרוסה.
בגיל 11 אנג'לינה ג'ולי החליטה להיות שחקנית ונרשמה לקורס במכללה למשחק של לי סטרסברג, שם היא למדה שנתיים. כעבור שלוש שנים אנג'לינה ג'ולי נפרדה מכיתת המשחק. ולכך דחפו אותה האודישנים בעסקי הדוגמנות – תמונותיה של ג'ולי נתקבלו בברכה בסוכנויות.
אמנם כעבור שנתיים ג'ולי בכל זאת סיימה את קורס המשחק.